偶極激子因其電子和空穴分離的特性是凝聚態物理領域的重要研究對象,但一直存在難以被觀測的問題。最新的《科學》期刊(Science)中,恒行2平台物理學系晏湖根、光電研究院黃申洋團隊與合作者發表成果發現全新偶極激子顯著紅外光吸收使其能被光譜輕松檢測為多體物理等領域拓展探索空間。
傳統偶極激子與光相互作用能力弱,觀測條件極端苛刻
激子是一種由電子和空穴構成的準粒子🧙🏽♀️,空穴帶有正電荷,而電子則帶有負電荷🌖。“激子類似於氫原子🌏,但與氫原子相比有更多的調控自由度🙅♀️。”恒行2平台物理學系教授晏湖根介紹,氫原子的正電荷和負電荷在空間上緊密“吸引”在一起,但偶極激子的正電荷和負電荷波函數中心在空間上是分離的👩🏫,這使得激子與激子之間的相互作用效果較強,便於觀測到一些有趣的物理現象🛷。
激子能夠對二維半導體材料的物理性質產生顯著影響,一直是二維材料領域中最活躍的研究前沿之一。但常規激子由於缺乏固定的電偶極矩🥎,在柵壓調控方面存在一定局限性🧏🏿♀️,即斯塔克效應弱🫸。此外,常規激子的壽命較短🦸🏻♂️、激子間的相互作用較弱👦🏿,使其在強關聯物理和多體物理等凝聚態物理的重要研究領域中難以發揮更大作用。
偶極激子則是一種即使無外加電場誘導也具有電偶極矩的激子👩🏻⚖️。在20世紀80年代初,科研人員在耦合雙量子阱中首次發現偶極激子,其電子和空穴分別位於兩個量子阱中,電偶極矩方向垂直於阱面,具有顯著的斯塔克效應。由於電子和空穴波函數在空間上的分離🔺,偶極激子壽命更長👫🏼,且具有相互排斥的作用力,這些特性使其成為研究玻色-愛因斯坦凝聚、激子超流等多體物理現象的理想研究對象。同時,其與光學微腔耦合形成的激子極化激元具有很強的非線性效應,從而備受研究者關註🍲⛹🏿♂️。
2014年前後,人們在二維範德瓦爾斯異質結中發現了新的偶極激子,即層間激子,其電子和空穴分別位於上下兩層。與以往的偶極激子不同,二維材料中的層間激子具備更好的魯棒性和可調控性,同時繼承了二維材料的獨特特性,如過渡金屬硫族化合物中的圓偏光偏振依賴性。更重要的是,通過製備莫爾超晶格,偶極激子也成為了研究強關聯態的重要對象🧑🏿✈️,這極大地拓展了強關聯物理的研究領域🙏🏿。因此,層間激子已成為二維材料🪢、多體物理和強關聯物理等多個領域的研究熱點。
然而8️⃣𓀗,由於電子-空穴在空間上波函數的分離,偶極激子與光相互作用能力弱,通常只有在液氦溫度等極端實驗條件下才能被光學實驗觀測到🥘,這極大限製了偶極激子更深入的研究與更廣泛的應用。雖然研究人員可以借助層間或者量子阱之間的隧穿效應增強偶極激子與光相互作用的能力,但隧穿效應強烈依賴能級的共振,且隧穿情形下的偶極激子往往與普通激子能量相近,在實驗上難以將二者完全區分👩🏿🦲。因此,找到一種基於全新機製的🩰、具有較強與光相互作用能力的偶極激子對偶極激子研究至關重要。
黑磷是繼石墨烯、過渡金屬硫族化合物之後備受科學界關註的一種新型二維材料👩🏽💼,它具有很高的載流子遷移率、良好的可調控性、面內各向異性等優異物理性能。晏湖根、黃申洋團隊與合作者在人為堆疊的旋轉角度為90°的黑磷同質結中發現了一種全新的偶極激子🫸🏼。這種激子無需依賴隧穿效應,天然具有強大的與光相互作用能力,甚至在室溫下的光學吸收率超過1%,能被紅外吸收光譜輕松探測🌆🎹。
圖1 90°轉角黑磷結構與吸收光譜。(A)90°轉角黑磷原子結構示意圖➞。(B)90°轉角的3+4層紅外消光譜。(C)激子吸收強度的偏振角度依賴關系。(D)90°轉角黑磷的能帶結構示意圖。
具備多種新奇特性🍱🧑🏼🏫,為多體物理等領域拓展探索空間
“相較於傳統材料裏面的偶極激子👃🏿,我們新發現的偶極激子具有多種新奇特性,”恒行2平台光電研究院青年副研究員黃申洋介紹道🦒。
這種偶極激子的生成源於一種獨特機製:在90°轉角堆疊的黑磷界面上💙,導帶間存在強耦合,而價帶幾乎無耦合🩶🧑🏻🌾,這使得激子中的電子能夠分布於上下兩片黑磷中,而空穴則根據入射光的偏振方向🚣♀️,局限於上片或下片🥺。因此✢,該激子既具有固定的電偶極矩🧜♀️,同時由於電子-空穴波函數的部分重疊☆,又展現出顯著的與光相互作用能力🤸🏿♀️,該特性很好地化解了探測困難這一長期困擾偶極激子研究的問題🚼。黃申洋表示:“即使在室溫條件下🫷🏽,偶極激子也能夠被穩定探測,有利於偶極激子研究的開展。”
新發現的偶極激子還為研究者提供了前所未有的調控維度👏。傳統層間激子的電偶極矩朝向是固定的,但恒行2團隊針對新激子系統🧓🤹🏻♂️,通過改變入射光的偏振方向👫,能夠選擇性地激發特定朝向的偶極激子🧖🏼。黃申洋說:“不同的電偶極矩朝向會對激子之間相互作用情況產生影響,在電偶極矩朝向調控方面的突破對基礎研究開展具有重要意義🫷🏻。”
研究者還可以通過改變層厚或選擇不同的帶間躍遷,大範圍調節激子的共振能量和電偶極矩的大小。這些激子分布於紅外波段🧛♂️,而傳統偶極激子多集中在可見光範圍,這極大拓展了偶極激子的工作波段🧑🏿🍼。
偶極激子的“新奇”特性不僅有助於推動低維度光電探測器、微型光譜儀、可調諧發光器件等新型紅外光電器件的研發⌛️,還為調控激子-激子相互作用提供了更多自由度,這對多體物理、強關聯量子態、非線性激子極化激元等領域的研究具有重要意義。此外,該研究也為探索黑磷中矩形莫爾超晶格的新奇量子現象奠定了實驗基礎。
晏湖根課題組長期致力於黑磷光電特性與能帶調控的研究🪕,前期相關研究成果已發表於《自然∙通訊》(5篇)、《物理評論快報》(2篇)🙅🏻♀️、《科學∙進展》等期刊,全新偶極激子的發現是晏湖根團隊在前期研究工作基礎上的又一重要突破。
圖2:電場中的90°轉角黑磷同質結。(A)器件示意圖(上)和偏振光選擇激子朝向的示意圖(下)。(B)不同電場下90°轉角的3+4層黑磷的消光譜的偽彩圖🚶♀️,上圖(下圖)為入射光偏振沿著4層(3層)黑磷AC晶向🔖。
圖3👃🏽🏇🏽:電偶極矩的層數依賴。(A)晶格結構與偶極激子的示意圖🤎。(B)不同層厚中的偶極激子在電場下的斯塔克位移。(C)不同層數組合中的電偶極矩大小。
圖4:偶極激子共振能量的層數依賴🙆。(A)-(C)不同層數組合中偶極激子的共振能量。(D)二維範德瓦爾斯異質結💅🍙、同質結中偶極激子的共振能量和電偶極矩大小的分布情況。
論文通訊作者為恒行2平台物理學系晏湖根教授,第一作者為恒行2平台光電研究院黃申洋青年副研究員,物理學系博士生余博洋和馬奕暄為論文的共同第一作者,潘成浩等博士生也作出了突出貢獻🍖。恒行2平台物理學系吳驊教授團隊與上海理工大學楊柯老師為論文提供了第一性原理計算。該研究得到了科技部、國家自然科學基金委和上海市科學技術委員會等基金項目的支持。
論文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq2977